1. Постановка задачи

На протяжении последнего десятилетия неуклонно растет использование в электронных устройствах наноразмерных сегнетоэлектрических элементов, в основном в форме тонких пленок, толщиной от 10 нм до 1000 нм. Привлекательной чертой таких элементов является возможность управления сегнетоэлектрическими свойствами, и, в частности, переключением направления спонтанной поляризации посредством достаточно малых электрических напряжений. Поскольку для типичных промышленных сегнетоэлектрических материалов величина коэрцитивного поля составляет 50 кВ/см, то пленки толщиной меньшей, чем 1000 нм, уже возможно интегрировать в современные электронные устройства, где они могут играть роль бистабильных элементов [1].

Такой выигрыш в величине электрического напряжения несет с собой и ряд трудностей. Одна из них связана с тем, что диэлектрическая проницаемость сегнетоэлектрического кристалла зависит от величины приложенного к нему электрического поля. Для контроля качества сегнетоэлектрических образцов необходимо иметь возможность определения, так называемой, начальной диэлектрической проницаемости, которая должна быть измерена в электрических полях, на 2-3 порядка меньших коэрцитивного. В то же время амплитуды измерительного напряжения современных промышленных LCR-метров ограничены снизу величиной порядка 1 мВ, что позволяет непосредственно работать с образцами толщиной не менее 1000 нм [2].

Один из путей преодоления этой трудности состоит в использовании для измерения начальной диэлектрической проницаемости сегнетоэлектрических кристаллов метода тепловых шумов. Этот метод впервые был реализован почти полстолетия назад в работе [3]. Основная его идея состоит в использовании в качестве измерительного напряжения напряжение тепловых шумов U специально подобранного нагрузочного резистора. Величина U связана с величиной сопротивления нагрузочного резистора R_L формулой Найквиста [4]

где k - постоянная Больцмана, Т - температура, ∆ω - ширина полосы частот на которой проводятся измерения, Re(Z)- действительная часть импеданса Z. Когда резистор R_L включен параллельно образцу емкости С, то

где R - сопротивление образца. В соответствие с [5] оценка величины шумового напряжения может быть проведена по формуле:

В данной формуле охватывается весь частотный диапазон, а при ее выводе значением R_L/R пренебрегают, полагая, что R много больше R_L. Однако, R_L является генератором шума, и экспериментально установлено, что шумовое напряжение зависит от R_L и, следовательно, эта формула чересчур груба. В области низких частот шумовое напряжение от образца не удается измерить из-за неизбежных низкочастотных помех. Перечисленные недостатки можно устранить, если не пренебрегать величиной R_L/R. В этом случае напряжение тепловых шумов вычисляется по формуле:

Простая оценка, проведенная по формуле (3) показывает, что при комнатной температуре на образце емкостью С=10пФ и сопротивлением R=5×10¹²Om [6] будет возникать шумовое напряжение порядка 0,01 мкВ, при величине нагрузочного сопротивления порядка 10 МОм.

2. Описание решения

На настоящее время метод тепловых шумов для измерения диэлектрических свойств сегнетоэлектриков осуществлен всего в двух работах [3] и [7]. Это связано с его большой трудоемкостью при ручных измерениях. Современные средства автоматизации, которые предоставляет компания National Instruments, позволяют решить эту проблему.

Блок-схема установки представлена на рис. 1. В криостат со встроенной печью помещается исследуемый образец. Нагревание осуществляется с помощью блока управления печью. Параллельно образцу подключается нагрузочный резистор. Тепловой шум данной схемы после усиления поступает на плату сбора данных NI-DAQ PCI-6221. Температура образца измеряется термометром сопротивления, который подключен к той же плате сбора данных. Далее, полученные сигналы обрабатываются средствами LabVIEW8.2.

Рис. 1. Блок-схема экспериментальной установки.

Сигнал с образца подвергается Фурье-преобразованию, фильтруется программным образом и усредняется в области высоких частот. В этой области шумовое напряжение близко к постоянному значению. Далее шумовое напряжение по калибровочной кривой может быть пересчитано в емкость, а следовательно, и в диэлектрическую проницаемость образца.

Тестирование установки состояло из трех этапов. На первом — методом тепловых шумов измерялось сопротивление, и строилась зависимость шумового напряжения от сопротивления (рис. 2).

Рис. 2. График зависимости шумового напряжения U от сопротивления R . Теоретическая кривая и экспериментальные точки.

Теоретическая кривая согласуется с экспериментом и построена в соответствие с формулой:

где R_усил - входное сопротивление усилителя, R₀ -сопротивление измерительной арматуры. Нагрузочное сопротивление выбиралось в соответствие с представленной на рис.2 зависимостью - в области 10⁶-10⁸ Ом, где величина шумового напряжения наиболее чувствительна к величине R_L.

Рис. 3. График зависимости шумового напряжения U от емкости С при нагрузочном сопротивлении Rl=8,2 MOм. Теоретическая кривая и экспериментальные точки.

Калибровка установки проводилась при начале измерений в связи с меняющимся шумовым фоном от посторонних объектов. При калибровке строится зависимость шумового напряжения от емкости, подключаемой вместо образца (рис. 3). Теоретическая зависимость представлена на графике в виде кривой, которая описывается формулой (3).

На последнем этапе измерялась зависимость напряжения тепловых шумов в объемном сегнетоэлектрическом кристалле триглицинсульфата (ТГС) от температуры (рис. 4). Образец ТГС размерами 3×4×0,9 мм с серебряными электродами, нанесенными перпендикулярно сегнетоэлектрической оси.

Рис. 4. Зависимость диэлектрической проницаемости ε кристалла ТГС и шумового напряжения U (на вставке) от температуры Т в области высоких частот, полученная методом тепловых шумов. Нагрузочное сопротивление Rl=8,2 MOm.

Аналогичная зависимость полученная мостовым методом представлена на рис. 5.

Рис. 5. Зависимость диэлектрической проницаемости е ТГС от температуры Т, полученная мостовым методом. Подаваемое напряжение 0,1В.

На этом этапе проверялась возможность измерения данным методом свойств реального кристалла с известной зависимостью е(Т). Наблюдаемый на рис. 4 и 5 температурный гистерезис связан с довольно большой скоростью изменения температуры, составлявшей 1,5 К/мин.

После тестирования установки вышеуказанным образом проводились измерения диэлектрических свойств тонких пленок методом тепловых шумов и мостовым методом.

Исследуемый образец: поликристаллическая пленка ВаТЮ₃. Толщина 1000нм. Встречно-штырьковые электроды: материал — алюминий; ширина щели 6-7мкм; количество щелей 30; длина электрода 1,8мм. Подложка: плавленый кварц, температура подложки при напылении образца 790°С. Также для сравнения исследовались тонкие пленки ВаТiO₃ толщиной 400нм и 500нм.

Сопротивление пленки имеет величину порядка R=5×10¹²Om [6]. Таким образом, эквивалентная схема образца принималась, как параллельное соединение емкости и сопротивления, много большего чем нагрузочное. Нагрузочное сопротивление Rl=8,2MOm подключалось параллельно образцу и в процессе измерений находилось при комнатной температуре.

В результате измерений при помощи данной установки были получены зависимости шумового напряжения в области высоких частот для трех образцов разной толщины (рис. 6).

Рис. 6. Зависимости диэлектрической проницаемости 8 пленочных образцов ВаТiO₃ от температуры Т, полученные методом тепловых шумов, для образцов различной толщины. Нагрузочное сопротивление Rl=8,2MOm.

Далее представлена зависимость, температуры фазового перехода, которую мы отождествляем с температурой минимума величины шумового напряжения, от толщины пленки (рис. 7). Ее характер совпадает с литературными данными [8].

Рис. 7. График зависимости температуры фазового перехода в пол и кристаллической пленке ВаТiO₃ от толщины образца, полученный методом тепловых шумов. Нагрузочное сопротивление Rl=8,2Mom.

Для сравнения были проведены исследования образца толщиной 1000нм мостовым методом при напряжении 0,04 В и 2 В на частоте 10 кГц (рис. 8). Для этого была написана программа, автоматизирующая LCR-мост Е7-14. Прибор в автоматизированном режиме устанавливает необходимые параметры измерений и измеряет температурную зависимость емкости и тангенса угла диэлектрических потерь. Аналогичная зависимость была получена в работе [9].

Рис. 8. График зависимости диэлектрической проницаемости е ВаТiO₃ от температуры Т, полученный мостовым методом.

Аномалии, присущей сегнетоэлектрикам на графике не обнаружено. Однако можно сделать предположение, что точкой фазового является точка, в которой расходятся кривая при нагревании и кривая при охлаждении.

Проведенные эксперименты показывают, что метод тепловых шумов позволяет получить намного более четкую картину, чем традиционные мостовые методы (рис. 9).

Рис. 9. График зависимости диэлектрической проницаемости е ВаТiO₃ от температуры Т, полученный мостовым методом и методом тепловых шумов. Нагрузочное сопротивление R_l=8,2Mom.

3. Используемое оборудование и ПО

В установке используется плата по сбору данных NI-DAQ PCI-6221 16 bit. Было задействовано 2 входа для измерения шумового напряжения и 4 входа и 1 выход для измерения температуры термометром сопротивления. Подключение осуществляется через блок клемм Nl SCB-68. Блок клемм и плата соединяются кабелем NI SHC68-68EPM. Мост Е7-14 подключался к компьютеру посредством кабеля NI-GPIB-USB-HS.

Автоматизация установки выполнена средствами LabVIEW 8.2. Также использовалась программа Nl Measurement & Automation Explorer (MAX), программное обеспечение для интерфейса GPIB и пакет программ, прилагающийся к плате по сбору данных NI-DAQ PCI-6221.

Программа включает в себя несколько логических блоков и работает в двух режимах: калибровка и непосредственно сами измерения.

На первом этапе сигнал снимается с образца. При помощи встроенной подпрограммы "DAQmx Create Task.vi" создается задание для платы, далее подпрограммой "DAQmx Create Channel.vi" создается канал и задаются параметры измерения: измеряемая величина, тип измерения, диапазон измеряемой величины. Возможные типы измерения: по одному измерению (Hardware Timed Single Point), N измерений за цикл (Finite Samples) и процесс непрерывного снятия данных (Continuous Samples). В данном случае создается 6 каналов: 2 для измерения шумового напряжения и 4 для измерения температуры при помощи термометра сопротивления. Везде использовался режим измерений " Finite Samples ". При помощи подпрограммы "DAQmx Timing.vi" устанавливаются временные и частотные характеристики измерений. На данном этапе задается полоса частот, на которых будет измеряться величина (Rate); количество измерений в данном диапазоне частот (number of samples). Производится 1000 измерений шумового напряжения в диапазоне от 1 до -1 вольт на частотах от 0 до 50 кГц. Подпрограмма "DAQmx Control Task.vi" сигнализирует о состоянии созданного задания. Считывание результатов измерений осуществляется подпрограммой "DAQmx Read.vi", а дальше вычисляется разностный сигнал. После считывания, выполнение задания останавливается подпрограммой "DAQmx Stop Task". В завершении производится контроль выполнения задания подпрограммой "DAQmx Control Task.vi", описанной выше и выводятся сообщения об ошибках, если таковые были обнаружены.

Для измерения температуры на термометр сопротивления подается постоянное напряжение 1В. В этом случае осуществляется следующая последовательность подпрограмм: "DAQmx Create Channel.vi", "DAQmx Timing.vi", подпрограмма "DAQmx Write.vi", которая как раз задает необходимое напряжение. Далее задание запускается при помощи подпрограммы "DAQmx Start Task.vi". Выполнение задания проверяется подпрограммой "DAQmx Is Task Done.vi". После выполнения задания оно удаляется при помощи "DAQmx Clear Task". Необходимое напряжение установлено.

На втором этапе производится Фурье-преобразование полученного сигнала. Для этого используется встроенная подпрограмма "Spectral Measurements". Усреднение ведется в режиме "RMS". Далее выделяется область спектра в диапазоне высоких частот и проводится усреднение с помощью функции "Mean". Полученные в результате усреднения значения шумового напряжения записываются

На последнем этапе результаты измерений выводятся на экран и подвергаются ручному усреднению при помощи курсоров.

Если программа работает в режиме калибровки, то ведутся измерения только шумового напряжения. В результате производится усреднение по значениям шумового напряжения для каждой калибровочной емкости. Работа программы в режиме калибровки приведена на рис. 10.

Рис. 10. Работа программы в режиме калибровки. На правом верхнем графике приведена зависимость шумового напряжения от калибровочной емкости.

4. Внедрение и развитие решения

Описанная выше методика измерений диэлектрических свойств сегнетоэлектрических кристаллов позволяет исследовать тонкие пленки без приложения внешнего напряжения, т.е. в отсутствие электрического поля. Это является преимуществом данного метода перед традиционным мостовым. Даже если к тонкой пленке прикладывается малое напряжение, то, вследствие малой толщины объекта, будет возникать огромное электрическое поле, что не позволяет получить необходимую информацию.

Созданная установка — это тестовый вариант, доказывающий возможность измерений емкости методом тепловых шумов и его преимущества перед мостовым методом. Развитие этого решения возможно в нескольких направлениях. Среди них следует отметить возможность создания промышленной установки для измерения емкости элементов, изготовленных из активных диэлектрических материалов.

Список литературы.

1. J.F. Scott: Science 2007. Vol. 315

2. http://www.agilent.com Specifications for the E4980A precision LCR meters.

3. J.J. Brophy and S.L.Webb: Phys. Rev. 128(1962)584.

4. H. Nyquist: Phys. Rev. 32 (1928) 110.

5. M.G. Pepper and J.B. Brown: J. Phys. E: Sci. Instrum. Vol. 12, 1979.

6. W. Osak and Katarzyna Tkacz: J. Phys. 22(1989)1746-1750.

7. Matsumi Tsukamoto, Eiji Nakamura, Toru Ozaki: Journal of the Physical Society of Japan, Vol. 42 No. 1, January, 1977.

8. B.A. Strukov, ST. Davitadze, S.N. Kravchun, S.A. Taraskin, M. Goltzman, V.V. Lemanov and S.G. Shulman: J. Phys. Condens. Matter 15 (2003) 4331-4340.

9. M.H. Frey and D.A. Payne: Appl. Phys. Lett. 63 (20), 1993.